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项目简介:  

催化是研究化学反应方向与速度调控规律的科学,也是化工、能源与环保的核心技术和实现可持续发展的关键。膜催化将膜分离过程与催化反应过程耦合在膜反应器中,使催化反应可以通过膜的选择分离作用而突破热力学平衡限制而提高转化率、降低反应温度和调控选择性与改善反应稳定性和安全性。主要结果有,(1)透氧膜与与天然气催化转化:①透氧膜材料:从材料本质入手探讨了膜材料的透氧能力与材料的氧空穴浓度,金属离子的可变价能力以及金属-氧键的关系,深化了有关透氧膜材料构效关系的科学认知;提出了混合导体透氧膜材料优化设计原则,设计合成了新型高性能的透氧膜材料,该材料被许多国内外著名研究单位所重复和应用。②膜反应器中催化氧化:通过研究透氧膜与催化剂两种材料以及氧渗透和催化氧化两种过程之间的相互作用,以及膜反应器的构型和操作模式对膜催化反应行为和性能的影响,实现并率先报导了以空气为原料,在透氧膜反应器中实现甲烷部分氧化制合成气高效、长期稳定操作;首次提出并验证了透氧膜可以连续、可控地提供不同氧物种来提高烷烃氧化脱氢选择性的概念并被国际杂志作为Highlight报道。(2)分子筛膜与生物乙醇分离:①控制取向合成了超薄疏水MFI型分子筛膜,深化了两相界面处分子筛的异相成核以及晶体生长的物理化学变化规律的科学认知。②率先应用微波方法合成了无裂缺的亲水A型分子筛膜,真正实现了分子水平筛分,结果已被他人广泛引用。乙醇/水渗透汽化分离引起国内外产业界关注。(3)金属Pd膜与氢分离:通过液/固界面上离子吸附交换规律研究,发明了溶胶粒子表面原位修饰金属和改进的化学镀制备Pd复合膜新技术,应邀撰写相关评述文章。

发表SCI文章98篇,他人引用788次;编辑国际杂志2册;国际综述文章2篇;国际大会报告2次,Keynote报告4次;国内大会报告2次;作为会议主席主持国际会议2次及国内会议2次;多次作为多个系列国际会议国际顾问或学术委员会委员。

主要发现点:

1、从透氧膜材料本质入手探讨了膜材料的透氧能力与材料本征特性的关系,首次设计合成了新型高性能Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-d透氧膜材料,该材料被国内外许多著名研究单位所重复和广泛应用;成功实现了片状及管状透氧膜反应器中甲烷部分氧化制合成气反应。代表性文章(1)J. Membrane Sci. 172 (1-2)(2000)177(他人引用64次);(2)J. Mmembrane Sci. 183 (2)(2001)181(他人引用35次);(3)Catalysis Today 82 (1-4)(2003)157(他人引用20次);/(催化化学/1503035)

2、针对透氧膜材料还原气氛下稳定性问题,首次成功地设计合成了同时具有高透氧量和反应稳定性的纯钙钛矿型BaCo0.4Fe0.4Zr0.2O3-d透氧膜材料;该材料可以在合成气反应条件下稳定运转。代表性文章 (4)J. Mmembrane Sci. 203 (1-2)(2002)175(他人引用15次);(5)Catalysis Letters 78 (1-4)129(他人引用24次);/(催化化学/1503035)

3、首次提出并验证了透氧膜可以通过连续、可控地提供不同氧物种来提高烷烃氧化脱氢选择性的概念并被Chemistry & Industry 7(2002)25作为Highlight报道。代表性文章(6)Chemical Communications (14)(2002)1468(他人引用5次);/(催化化学/1503035)

4、率先应用微波方法高效合成了具有分子筛分性能的A型分子筛膜,其科学意义在于真正实现了分子水平筛分,其方法被他人广泛采用。代表性文章(7)Advanced Materials 12 (3)(2000)195(他人引用54次);/(催化化学/1503035)

5、通过液/固界面上离子吸附交换规律研究,发明了改进的化学镀制备金属Pd膜新技术,该方法明显简化了Pd膜制备过程并避免杂质引入。代表性文章(10)J. Membrane Sci. 110 (2)(1996)257(他人引用20次)。/(催化化学/1503035)

主要完成人:

1.  杨维慎

本项研究的学术带头人之一;发现、发明及创新点(1)、(3)以及(4)的主要提出者及代表性文章的通讯联系人,即(1)探讨了膜材料的透氧能力与材料本征特性的关系,设计合成了新型高性能的透氧膜材料(Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-d),J. Membrane Sci. 172(1-2)(2000)177(他引64次);(3)首次提出并验证了透氧膜可以通过连续、可控地提供不同氧物种来提高烷烃氧化脱氢选择性的概念,Chemical Communication 14(2002)1468(他引5次);(4)率先应用微波加热方法合成了具有分子水平分离性能的A型分子筛膜,Advanced Materials 12(3)(2000)195(他引54次)。工作量100%

2.  熊国兴

本项研究的的学术带头人之一;发现、发明及创新点(1)和(5)的主要贡献者及代表性文章的通讯联系人,即

(1)成功将新型高性能Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-d透氧膜材料应用到甲烷部分氧化制合成气反应;代表性文章:J. Mmembrane Sci. 183 (2)(2001)181(他人引用35次)

(5)通过液/固界面上离子吸附交换规律研究,发明了改进的化学镀制备金属Pd膜新技术;代表性文章:J. Membrane Sci. 110 (2)(1996)257(他人引用20次)。工作量80%

3.  林励吾

本项研究的发起人及推动者;发现、发明及创新点(2)的主要贡献者,即

(2)针对透氧膜材料还原气氛下稳定性问题,首次成功地设计合成了同时具有高透氧量和反应稳定性的纯钙钛矿型BaCo0.4Fe0.4Zr0.2O3-d透氧膜材料。代表性文章:CATALYSIS LETTERS 78 (1-4)(2002)129(他人引用24次)。工作量60%

4.  徐晓春

发现、发明及创新点(4)的主要完成者及代表性论文的第一作者,即

(4)率先应用微波加热方法合成了具有分离性能的A型分子筛膜,其科学意义在于真正实现了分子水平筛分。代表性文章:Advanced Materials 12 (3)(2000)195(他人引用54次)。工作量100%

说明:该完成人的主要贡献是于1994年至1999年在中科院大连化物所攻读博士学位期间完成。1999年底出国,现在美国ConocoPhillips公司工作。

5.  邵宗平

发现、发明及创新点(1)的主要完成者及代表性论文的第一作者,即

(1)首次设计合成了新型高性能Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-d透氧膜材料,该材料被国内外许多著名研究单位所重复和广泛应用;成功实现了片状透氧膜反应器中甲烷部分氧化制合成气反应,J. Membrane Sci., 172 (1-2)(2000)177-188(他人引用64次)。工作量100%

说明:该完成人的主要贡献是于1995年至2000年在中科院大连化物所攻读博士学位期间完成。2000年底出国,2005年回国后到南京工业大学化学化工学院工作。

10篇代表性论文:

1.   Investigation of the permeation behavior and stability of a Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-delta oxygen membrane / J. Membrane Science 172(1-2): 177

2.   Performance of a mixed-conducting ceramic membrane reactor with high oxygen permeability for methane conversion / J. Membrane Science 183 (2): 181

3.   Investigation on the partial oxidation of methane to syngas in a tubular Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3-delta membrane reactor / Catalysis Today 82 (1-4): 157

4.   Investigation of ideal zirconium-doped perovskite-type ceramic membrane materials for oxygen separation / J. Membrane Science 203 (1-2): 175

5.   Novel and ideal zirconium-based dense membrane reactors for partial oxidation of methane to syngas / Catalysis Letters 78 (1-4): 129

6.   High selectivity of oxidative dehydrogenation of ethane to ethylene in an oxygen permeable membrane reactor / Chemical Communications (14): 1468

7.   Synthesis of a high-permeance NaA zeolite membrane by microwave heating / Advanced Materials 12 (3): 195

8.   Synthesis of NaA zeolite membranes from clear solution / Microporous and Mesoporous Materials 43 (3): 299

9.   Partial oxidation of methane to syngas over nickel-based catalysts modified by alkali metal oxide and rare earth metal oxide / Appl. Catal. A-General 154 (1-2): 17

10.  Preparation of Pd/ceramic composite membrane .1. Improvement of the conventional preparation technique / J. Membrane Science 110 (2): 257

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