项目名称： 大气颗粒物及其前体物排放与复合污染特征

推荐单位： 教育部

项目简介： 本项目属于地球科学学科中的基础与应用基础研究领域。

本项目是贺克斌教授和郝吉明院士等人基于长期、连续现场观测、实验室模拟和模型计算，在城市大气颗粒物及其前体物排放与污染特征及来源等方面取得的重要研究成果的工作总结。研究成果受到国际国内同行的高度关注和重视，被众多同行大量正面引用并广泛应用于相关后续研究。基于长期连续化学物种采样和全组分分析，揭示了不同地域典型城市大气颗粒物质量浓度及其水溶性离子、含碳组分和无机多元素组成的时间序列特征，以及在不同颗粒物与前体物浓度水平及环境条件下水溶性离子物种的污染特征、形成机制及来源；结合热光分析、碳同位素技术、特征元素示踪法及实时观测，解析了北京大气颗粒物中含碳组分的化学组成特征，发现冬季存在二次有机气溶胶的定性和定量依据，模拟计算了其含量，并定量解析了生物质燃烧对城市含碳组分的贡献。通过实验室模拟，深入探讨了大气颗粒物中水溶性有机组分的吸湿特征及其对无机组分吸湿性的影响。这些研究从长周期和全组分的角度，系统解析了大气颗粒物化学物种组成的时空变化信息，为进一步揭示中国典型城市大气颗粒物污染的复合型本质提供了十分重要的科学依据。针对大气颗粒物的重要前体物NOx，基于现场测试和建模分析，探讨了不同煤种、燃烧方式及除尘条件下电厂颗粒物的排放特征；建立了反映我国复杂源构成特征的NOx排放因子数据库，系统研究并揭示了1995-1998期间我国NOx排放时空分布特征及分燃料、分部门排放特征。上述成果为国际学术界提供了发展中国家复杂排放源构成和高浓度污染物背景下大气颗粒物及其前体物排放和污染特征的独特信息，为国际国内同行丰富和深化对复合污染形成机制的认识提供了极为重要的科学依据。本项目共发表学术论文128篇，总被引用1438次。其中SCI检索论文53篇，EI 检索论文29篇；SCI总被引用778次、他引654次；10篇代表性论文总被引用为448次、他引388次；单篇最高被引用137次、他引116次。

主要发现点： 本项目针对城市大气颗粒物及其前体物的排放及复合污染开展了长期、连续现场观测、实验室及数学模拟，主要科学发现和创新点如下：

1.基于现场观测及实验室分析，揭示了PM2.5中水溶性离子物种的污染特征以及不同地域、不同季节和不同污染背景下形成机制与来源的差异。研究发现，二次无机颗粒SO42-的形成方式具有显著的地域差异。上海冬季SO42-主要来自液相氧化过程或长距离传输；北京冬季SO42-的形成途径主要是SO2的缓慢气相氧化以及随之发生的凝结或吸附过程，而夏季一般来自云中过程；由于高气粒转化率，SO2是北京夏季PM2.5浓度水平的重要驱动因素。草酸和丙二酸是两种最主要的二元酸，与SO42-具有相似的形成途径。提出二次无机离子是北京和上海控制PM2.5污染的重点之一；北京夏季控制细颗粒物污染应更重视SO2的减排。（环境地球化学；代表性论文3、4、7）

2. 基于热光分析、放射性碳同位素(14C)技术及特征元素示踪法，揭示了含碳组分的化学组成特征及来源。研究发现，北京及其周边冬季采暖的燃煤排放是该时期PM2.5及含碳组分达到浓度峰值的主要原因。首次定量解析了生物质燃烧对中国城市含碳气溶胶的贡献，夏秋两季最高可达50%。研究发现了冬季存在较高浓度二次有机气溶胶(SOA)的定性和定量依据，为深入研究冬季SOA成因及污染源排放提供了科学依据。提出含碳组分是北京和上海控制PM2.5污染的重点之一。（环境地球化学；代表性论文1、3、5、6）

3. 通过多通道等流量分配和特殊的滤膜配置，解决了不同化学物种的同步准确采样问题；采用扩散溶蚀器（denuder）与不同材质滤膜串联技术解决了气态HNO3的吸附和颗粒态NH4NO3的挥发等关键问题，从而实现了PM2.5中半挥发性无机化学组分的准确采集。（环境地球化学；代表性论文3、4、7）

4. 基于现场长期连续化学物种采样和实验室全组分分析，首次系统探讨了中国典型城市PM2.5质量浓度及其化学物种组成的时间序列特征。研究发现，春秋两季PM2.5质量浓度被含碳组分、无机离子、地壳元素等解析的部分高达90%，夏冬两季则达80％。（环境地球化学；代表性论文1、3、4、6、7、10）

5.通过实验室模拟开展了大气颗粒物吸湿特征研究，探讨了典型低分子量二元有机酸和多功能团有机酸的吸湿性以及对无机化学组分吸湿性的影响。为深入开展二次有机气溶胶的形成和大气颗粒物复合污染形成机制提供了有力的理论依据和数据支持。（环境化学；代表性论文8、9）

6. 针对大气颗粒物的重要前体物－NOx，基于现场测试和建模分析，建立了反映我国复杂源构成特征的NOx排放因子数据库。系统研究并揭示了1995-1998期间我国NOx排放时空分布特征及分燃料、分部门的排放特征。按部门主要集中在工业、火电厂和交通等三个经济部门；按燃料类型主要集中在燃煤排放；按地区主要集中在人口密度大和工业发达的中东部和东南地区。为我国大气颗粒物硝酸盐成分的成因及时空分布研究提供了关键的基础信息。（环境地球化学；代表性论文2）

主要完成人： 贺克斌

本项目负责人，是本项目学术思想和研究方案的提出者。对本项目的发现点1、2、3、4（附件代表性论文1、3、4、6、7），即在大气颗粒物复合污染特征、水溶性离子物种的污染特征及来源以及含碳气溶胶的污染特征及来源等方面的工作中做出了创造性贡献，在本项研究中的工作量占本人工作量的60%。

郝吉明

本项目主要参加者。对本项目的发现点4及6（附件代表性论文2、10），即在大气颗粒物前体物的排放及控制、典型化学组分的排放及控制、大气颗粒物的复合污染特征等工作中做出了创造性贡献。在本项研究中的工作量占本人工作量的60%。

段凤魁

本项目主要参加者。对本项目的发现点1、2、3、4（附件代表性论文5、6、7），即在大气颗粒物复合污染特征、水溶性离子物种的污染特征及来源以及含碳气溶胶的污染特征及来源等方面的工作中做出了创造性贡献。在本项研究中的工作量占本人工作量的80%。

陈泽强（ChakK.Chan）

本项目主要参加者。对本项目的发现点1、4、5（附件代表性论文3、4、8、9），即在大气颗粒物复合污染特征、水溶性离子物种的污染特征以及颗粒物吸湿特征等方面的工作中做出了重要贡献。在本项研究中的工作量占本人工作量的60%。

杨复沫

本项目主要参加者。对本项目的发现点1、2、3、4（附件代表性论文1、3、6、7），即在大气颗粒物复合污染特征、水溶性离子物种的污染特征及来源以及含碳气溶胶的污染特征及来源等方面的工作中做出了创造性贡献。在本项研究中的工作量占本人工作量的80%。